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分子轨道波函数相对论效应的高分辨电子动量谱学观测
摘 要:利用新研制的能量分辨为0.5 eV 的高分辨(e, 2e)谱仪测量了CF3I分子在9—15 eV能区的束缚能谱.新谱仪能较好地分辨该分子碘孤对轨道的自旋轨道劈裂组分5e3/2和5e1/2,并得到了它们各自的电子动量分布以及分支比随动量的变化关系.实验结果清楚地显示了5e3/2和5e1/2态波函数的相对论效应.这是第一个分子轨道波函数相对论效应的直接实验观测.
  关键:词自旋|轨道劈裂,电子动量谱学,相对论效应,CF3I分子
  
  Experimental observation of relativistic effects on the electronic wavefunction in molecules
  CHEN Xiang|JunLI Zhong|JunSHAN XuXUE Xin|XiaLIU TaoXU Ke|Zun
  (Hefei National Laboratory for Physical Sciences at Microscale and Department of Modern Physics, University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China)
  AbstractBinding energy spectra of CF3I in the energy range 9-15 eV have been measured by a newly developed high resolution (e, 2e) spectrometer with 0.5 eV energy resolution. The two split spin|orbit components 5e3/2 and 5e1/2of the iodine lone|pair orbital have been partially resolved and their individual electron momentum distributions obtained, together with their branching ratio as a function of momentum. The experimental results clearly reveal the relativistic effects on the 5e3/2 and 5e1/2 orbital wavefunctions.
  Keywordsspin|orbit splitting, electron momentum spectroscopy, relativistic effect, CF3I
  
  高Z原子和含有高Z原子的分子的相对论效应一直吸引着人们的研究兴趣[1—3].相对论效应主要包括动能效应和自旋-轨道耦合效应,前者是由电子在近(重)核区域的高速运动引起的,而后者则是自旋和轨道相互作用的结果[2].相对论效应不仅会影响电子态的能量,使能级产生移动和劈裂,也会影响电子态的波函数.一般认为价电子的相对论效应可以忽略,因为内层电子对核有显著的屏蔽作用,从而使得价电子的运动速度远小于光速.然而,随着实验技术和理论方法的发展,人们逐渐认识到高Z原子和含有高Z原子的分子价电子的相对论效应也相当重要[1, 3].
  光电子能谱(photoelectron spectroscopy, PES)是研究相对论效应最常用的实验方法之一,它通过测量光电子能谱的自旋-轨道劈裂能,以及测量自旋-轨道劈裂组分的分支比随光子能量的变化关系等来研究相对论效应.此外,核磁共振(nuclear magnetic resonance, NMR)和康普顿散射(Compton scattering)等方法也可以通过测量相对屏蔽常数、康普顿轮廓等来探究相对论效应.
  电子动量谱学(electron momentum spectroscopy, EMS)作为一种可以获得分立轨道动量空间径向电子密度分布的实验手段,在研究原子分子电子结构方面具有独特的优势.Cook等人最先利用电子动量谱学方法研究了相对论效应对原子的电子波函数的影响[4],虽然,他们当时仪器的能量分辨(约1.6 eV)不足以分开氙离子的5p3/2 和5p1/2双重态(能量间隔约为 1.3 eV),他们还是利用小心的剥谱步骤,获得了5p3/2 和5p1/2各自的电子动量分布和分支比,结果与在平面波冲量近似下得到的相对论的Dirac-Fock计算结果相吻合,清楚而直接地显示了相对论效应对单电子波函数的影响.之后,Frost等人[5]在铅的6p3/2和6p1/2自旋-轨道劈裂态中观察到了类似的结果.1991年,Bonfert等人[6]报道了相对论效应对银和金的K壳层(e, 2e)三重微分截面的影响.2006年,Ren等人[7]报道了Xe原子内层4d轨道的相对论效应.
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